甲烷作為天然氣的主要成分，不僅是一種重要的燃料，也是一類(lèi)重要的化工原料。將大量廢棄的生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為甲烷是一個(gè)非常有意義的過(guò)程。但是，由于生物質(zhì)分子中存在大量堅(jiān)固且種類(lèi)繁多的C-C鍵和C-O鍵，在低溫條件下實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)資源高選擇性的轉(zhuǎn)化至甲烷極具挑戰(zhàn)。

本工作中，合作團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種載體氧缺陷介導(dǎo)方法，將“生物質(zhì)氧化到CO2”與“CO2催化加氫到CH4”兩個(gè)過(guò)程耦合起來(lái)，成功實(shí)現(xiàn)了較溫和條件下的生物質(zhì)資源直接甲烷化過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)分子被Ru/TiO2催化劑的晶格氧氧化至CO2，并在催化劑上生成氧缺陷;隨后，CO2加氫還原到CH4過(guò)程中，裂解出的氧原子會(huì)填充氧缺陷從而恢復(fù)催化劑。該催化過(guò)程在溫度低至120℃時(shí)仍可穩(wěn)定催化甘油水溶液產(chǎn)生CH4。該工作為生物質(zhì)資源的有效利用提供了新思路。

相關(guān)成果以“Oxygen Vacancy Mediated Catalytic Methanation of Lignocellulose at Temperature below 200℃”為題，于近日發(fā)表在《焦耳》(Joule)上。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院B類(lèi)先導(dǎo)專(zhuān)項(xiàng)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等項(xiàng)目的資助。(文/圖 周宏儒)